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(資料圖片)

溶液法制備的鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶演化對(duì)其性能和穩(wěn)定性至關(guān)重要。然而，由于在退火過(guò)程中觀察多晶團(tuán)簇動(dòng)力學(xué)存在實(shí)驗(yàn)上的挑戰(zhàn)，全無(wú)機(jī)鈣鈦礦的結(jié)晶動(dòng)力學(xué)仍知之甚少。

鑒于此，2025年12月12日陜西師范大學(xué)田慶文&劉生忠于《ACS Energy Letters》發(fā)文，題為“Crystallization Pathway Dictates Performance:Unraveling Microstructural Evolution toward Efffcient and Stable Inorganic Perovskite Solar Cells”。結(jié)果表明，增強(qiáng)的雙香豆素(DIC)與鈣鈦礦前驅(qū)體的相互作用促進(jìn)了DIC-Cs+[PbI3-xBrx]?(δ相)異質(zhì)晶種的自發(fā)形成。這抑制了溶劑主導(dǎo)的中間相的形成，并促進(jìn)了溶劑的揮發(fā)。有效擴(kuò)散活化能從24.5 kJ/mol增加到26.9 kJ/mol，顯著抑制了晶體生長(zhǎng)。平均團(tuán)簇生長(zhǎng)速率從320 nm/s降低到237 nm/s。

所得CsPbI3-xBrx薄膜具有高結(jié)晶度、低陷阱密度和延長(zhǎng)的載流子壽命，使其功率轉(zhuǎn)換效率達(dá)到22.14%，并具有更佳的環(huán)境穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作提供了對(duì)團(tuán)簇生長(zhǎng)過(guò)程的直接原位研究，指導(dǎo)了利用異質(zhì)晶種制備高質(zhì)量全無(wú)機(jī)鈣鈦礦薄膜的方法。

研究亮點(diǎn)：

1.創(chuàng)新結(jié)晶調(diào)控機(jī)制：DIC與鈣鈦礦前驅(qū)體形成δ相異質(zhì)晶種，強(qiáng)相互作用(結(jié)合能- 2.479 eV)抑制溶劑中間相生成，推動(dòng)溶劑揮發(fā)，使有效擴(kuò)散活化能提升至26.9 kJ/mol，實(shí)現(xiàn)“快速成核-緩慢結(jié)晶”。

2.高效缺陷鈍化策略：DIC通過(guò)C-O/C=O協(xié)同作用鈍化未配位Pb2+能- 1.699 eV)、-OH與碘形成氫鍵，使陷阱密度從9.59×1015 cm-3降至4.79×1015 cm-3.載流子壽命延長(zhǎng)至236.64 ns。

3.效率穩(wěn)定性雙突破：小面積器件PCE達(dá)22.14%，1.0 cm2大面積器件達(dá)17.40%;未封裝器件在環(huán)境條件下800小時(shí)保留96.2%初始效率，顯著抑制δ相轉(zhuǎn)變。

Wang, Z.; Xie, H.; Zhao, G.; Du, Y.; Zhang, J.; Zhang, B.; Li, R.; Zhou, T.; Yin, G.; Wang, K.; et al. Crystallization Pathway Dictates Performance: Unraveling Microstructural Evolution toward Efficient and Stable Inorganic Perovskite Solar Cells. ACS Energy Letters 2025.

DOI: 10.1021/acsenergylett.5c03143.